经过耶律楚材多年的努力，儒学在蒙古上层政权中渐渐占了一席之地，使“武功”极盛的蒙古统治者，逐步收到了“文治”的效果。毫无疑问，这在汉人心理、舆论方面抢占了重要地位，对于以后元朝的统一、特别是一向疏于文教的蒙古族历史的发展，起到了不可低估的作用。

耶律楚材以其卓越的政治才华，辅助窝阔台治理天下，但对于国于民不利的事情，他敢于进谏，不怕坐牢，不怕杀头，丝毫不比唐代的魏征逊色。窝阔台八年，有个侍臣上奏，要增选美女，充用后宫，窝阔台诏令依奏实行，但耶律楚材却有意拖延不办。窝阔台十分恼火，言辞斥责耶律楚材。耶律楚材并不畏惧，进谏说：“已选美女28人了，足以备用，如再选美，臣恐扰民，正欲复奏。”窝阔台思考许久，点头答道：“此事就算了罢。”

不久，窝阔台又想向全国征用母马，中原一带农事繁忙，难免使农牧业失调。为此，耶律楚材规谏说：“田蚕之地，难以产马。如此行令，必然害民。”窝阔台这才取消了这一念头。

蒙族饮酒之风甚盛，窝阔台更是嗜酒如命。登位之后，竟然天天与大臣畅饮，直到大醉。耶律楚材屡次进谏，窝阔台就是不听。耶律楚材就拿着被酒浸泡而腐蚀的酒器，启奏说：“酒能腐蚀铁器，何况五脏？”窝阔台看了那酒器，终于悔悟了，当即对近臣下了每日限酒的命令。

窝阔台汗十三年（1241年），在蒙古军南下节节胜利的时刻，窝阔台突然一病不起，这年冬天竟死于外地行宫。窝阔台一死，他的第六后乃马真氏立即召见耶律楚材，征询汗位继承之事。耶律楚材说：“此非外姓之臣所应过问，自有先帝遗诏，望能遵嘱而行。”乃马真氏不从，竟然自己临朝称制。耶律楚材一时难以制止，只得徐图良策。

乃马真后重用奸商奥都刺合蛮，朝政日渐紊乱，国事日非。乃马真后竟将国印交给奥都刺合蛮，使他随意填写，擅发政令。耶律楚材反抗说：“天下本是先帝的天下，朝廷自有宪章，今欲紊乱制度，臣不敢奉诏。”经他强争，此事才算终止。

作为一个正直的老臣，耶律楚材久见朝纲难申，终于忧愤成疾，于乃马真后三年（1244年）抱恨而逝，卒年55岁。耶律楚材死后，全国震悼，好多地方绝音乐、罢市数日，特别是那些儒生们，听到噩耗，无不落泪。

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