李莫愁本为古墓派弟子，因按捺不住古墓淡泊的生活而脱离古墓派，多年独自行走江湖。
    原本是一个好人，只怪天意弄人，在一次旅途中，与江南陆家庄主人陆展元相识，两人相亲相爱，为了和陆展元在一起，不惜违背师命，反出古墓，与陆展元相亲。谁知，陆展元竟移情何沅君，令李莫愁身心大受打击，因爱成恨，成为杀人如麻的女魔头。陆展元与何沅君成婚时，李莫愁曾与武三通大闹婚礼，不料却被一位大理天龙寺的高僧阻回(陈晓版改为一灯大师所阻)。
    其後出家为道姑, 一生愤恨数载，为报负爱之仇竟将陆家灭门，甚至连一些和何沅君的姓名有关的人也照杀无误。妒恨师父偏爱小龙女，为夺取师门秘笈《玉女心经》不择手段。有两名徒弟洪凌波及陆无双。
    杀人之时会在别人家中印上与被杀人数相同的血手印。曾被江南七怪之首柯镇恶评其实力不亚于当年黑风双煞之一铁尸梅超风，可见其武功了得。
    著作《五毒秘传》记载了赤练神掌及冰魄银针毒性之解法，曾一度给陆无双盗去。
    
    虽是杀人不眨眼的魔女，但对襁褓中的郭襄却有情有义。丐帮第十九代帮主黄蓉于新城镇将李莫愁制服後，因念其对女儿郭襄有过短暂养育之恩而饶其性命。于绝情谷身中情花之毒，被武氏父子、程英、陆无双等人围攻下，最终葬身于火海之中，火燃其身时仍唱着诗人元好问的词︰“问世间情是何物，只叫生死相许……”。
    与冷酷无情相比，李莫愁其实也有其女人的一面。“李莫愁是一个不折不扣的情痴，没有人比她更加放纵自己对情感的痴狂。”
    
    她一生之中只爱一个男子，可是这个男子却辜负了她，使她遭受巨大的感情创伤而不改其初衷。她是个率真的女子，听情歌而落泪，有哭有笑，说明她内心坦荡。
    她不是那种纯粹为生存而活着的人，她的人生价值就在于一个“真”字和一个“痴”字。不仅如此，见到襄儿可爱的样子，也能激起她的柔情与怜惜。当她和襄儿的性命只能留一个时，这个心狠手辣的女魔头居然向对手低头。她本是一个性格刚烈，及其高傲的人。为了一个与自己无关的孩子，她能做到这种程度，不得不说母爱的伟大。
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