1868年（同治七年）58岁 4月，奉上谕改授为武英殿大学士。5月31日，至上海视察江南制造成总局。8月，奉命调任直隶总督。9月，江南造船厂试制的第一艘轮船驶至江宁，曾登船试航，取名“恬吉”。12月，抵京师，陛见那拉氏与同治皇帝。
    1869年（同治八年）59岁 2月27日，奏陈直隶应办事宜，以练兵、饬吏、治河为至要。6月，奏请按湘军制改造直隶练军。8月，作《劝学篇示直隶士子》，提出儒学有义理、考据、经济、辞章四科，唯义理为治学根本。12月，奏陈：“直隶清理积狱……计审结并注销之案四万一千余起，多作尘牍，为之一清。”
    1870年（同治九年）60岁 4月，肝病日重，右目完全失明。奏准病假一月。5月续假一月。6月，天津教案发生， 奉命前往处理。7月11日，抵津。出令放告，要求津民据实检举揭发。23日，法国公使罗叔亚来见，要求杀天津道员、知府、知县为法领事抵命，并以战争相威胁，曾国藩严词拒绝。24日，奏陈：挖眼剖心，全无实据；津民生愤，事出有因。8月，奏陈：本案凶犯已拿获九名，惟罗叔亚意欲“三员议抵”，断难允求。府、县本无大过送交刑部已属情轻法重。9月，两江总督马新贻遇刺身亡，曾国藩调任两任总督，李鸿章调补直隶总督。10月17日，起程南下。11月3日，六十大寿，御赐“勋高柱石”匾额。24日，作家训日课四条：一曰慎读则心安，二曰主敬则身强，三曰求仁则人说，四曰习劳则神钦。
    1871年（同治十年）61岁 8月19日，挈李鸿章联衔会奏《拟选子第出洋学艺折》。9月，视察水陆各营防务、训练情况。11月抵上海。
    1872年（同治十一年）62岁 2月27日，领衔上奏：促请对“派遗留学生一事”尽快落实。并提出在美国设立“中国留学生事务所”，推荐陈兰彬、容闳为正副委员常驻美国管理。在上海设立幼童出洋肄业局，荐举刘翰清“总理沪局选送事宜”。
    3月1日，时发脚麻之症，舌蹇不能语。3月12日，午后散步署西花圃，突发脚麻，曾纪泽扶掖回书房，端坐三刻逝世。是月，清廷闻讣，辍朝三日。追赠太傅，谥文正。6月25日，灵柩运抵长沙。7月19日，葬于长沙南门外之金盆岭。次年12月13日，改葬于善化县（今望城县）湘西平塘伏龙山。与夫人欧阳氏合葬。