当上皇后之后，武则天并没有就此罢休，反而变本加厉向更高权位迈进。显庆五年（公元660年）十月，李治因为风疾发作，不能处理国家大事，武则天借机自荐帮忙处理朝政。李治最开始统一大权便放开手让武则天处理，但经过一段时间发现，武则天权力欲望太强，甚至差点夺得自己的帝权，李治心生不满，于是与武则天之间感情出现裂痕，便想借机将武则天的皇后位置给罢免了。麟德元年（公元664年），李治便暗示宰相上官仪起草废掉武则天的诏书。哪里知道墨迹还未干，武则天就及时发现，于是她软硬兼施，使得李治废掉皇后的事以失败告终。皇后位置未废，武则天权势更盛，她又建议与高宗一起上朝，临朝听政，合称“二圣”。这时的李治基本无法再控制武则天，也就只能无可奈何地同意了。
    
    当了天后，武则天迅疾显示出卓越的政治才能，她提了12条关于政事的建议：一、劝农桑，薄赋徭；二、给复三辅地（免除长安及其附近地区之徭役）；三、息兵，以道德化天下；四、南、北中尚（政府手工工场）禁浮巧；五、省功费、力役；六、广言路；七、杜谗口；八、王公以降（下）皆习《老子》。九、父在为母服齐衰（丧服）三年（过去是一年）；十、上元（年号）前勋官已给告身（委任状）者，无追核；十一、京官八品以上，益禀入（增加薪水）；十二、百官任事久，才高位下者，得进阶（提级）申滞。
    以上12条建议，李治全部同意，并立即开始实施。另外由于武则天当过尼姑，对于佛教十分推崇，在她掌权后，便将佛教的地位排在了道教之上。同时，她还以“亚献”的名义与李治一块封禅泰山，而且还给百官赐爵加阶，使百官对她感恩戴德，其政治影响力远远超过了高宗李治。
    
    永淳二年（公元683年）十二月，李治驾崩，临终遗诏：太子李显于柩前即位，军国大事有不能裁决者，由天后决定。四天以后，李显即位，是为唐中宗，尊武则天为皇太后。
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