由于蒙哥的母亲唆鲁禾帖尼的威望甚高，并且善于笼络宗王贵族，多数宗王大臣最终应召前来，1251年农历六月在蒙古草原斡难河畔举行忽里台大会，元宪宗元年六月十一日（1251年7月1日），宗王大臣们共同拥戴蒙哥登基，蒙哥成为大蒙古国皇帝（蒙古帝国大汗），蒙哥即位的当日，尊唆鲁禾帖尼为皇太后。此后，为了巩固汗位，唆鲁禾帖尼镇压反对者毫不留情，并亲自下令处死元定宗贵由的皇后斡兀立海迷失。

自此汗位继承，便由窝阔台家族转移到了拖雷家族，皇族内部的分裂，为后来大蒙古国的彻底分裂，埋下伏笔。

在位政绩

1251年7月1日，蒙哥即位后，窝阔台系诸宗王拒绝承认，后率兵镇压之，又以弟忽必烈领漠南汉地军政事务。

他在位时，两位畏兀儿人因为与窝阔台家有牵连被害，一位名为镇海，一位名为萨伦迪的亦都护，后者因为被指准备在星期五礼拜对别失八里的回回人进行屠杀，后来被送到和林处死。

1258年，高丽崔氏政权跨台，高丽国王投降大蒙古国，双方达成和平协议。高丽成为大蒙古国藩属国，但保留高丽原有政府体系和传统文化，“从其国俗”、“自奏选属官”。

灭大理取云南

元宪宗二年（1252年）六月，命弟忽必烈南征大理国。七月，忽必烈率军出发。元宪宗三年（1253年）八月，忽必烈率军从陕西出发，进攻位于今云南等地的大理国。元宪宗三年十二月十二日（1254年1月2日），忽必烈攻克大理城，国王段兴智投降，大理国灭亡，云贵高原并入大蒙古国版图。1256年，段兴智前往漠北和林皇宫觐见蒙哥，被蒙哥任命为大理总管，子孙世袭。

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