晁公武《郡斋读书志》和陈振孙《直斋书录解题》两书，是现存最重要的两部宋代目录书。自从以宋史研究为主后，陈乐素即注意这两部目录书，并开始研究和利用。为此，他自己动手，先将两书所录书名、作者一一摘出，编为“书名索引”和“人名索引”。然后，对两书作者晁公武和陈振孙的生平详加考索，编成年表。进而对两书的内容进行研究，并由此出发，考察当时的政治、学术等方面情况。还通过《四库提要》等目录书的引用，看两书之价值。最后，再对两书进行综合评价。这种研究方法，由表入里，由浅入深，犹如层层剥笋，详尽无遗，是目录学研究的典范之作。
    《郡斋读书志》一书，传世的有两种版本，一种称为“衢本”，二十卷；一种称为“袁本”，四卷。自清代以来，对“衢”、“袁”两种版本的优劣问题，就一直争论不休，多认为“衢”优于“袁”。1930年左右，商务印书馆影印出版了在故宫博物院发现的宋刊袁州刻本，著名学者张元济先生为影印本写了一篇长跋，认为袁本“非衢本所及”，“私窃以为袁本出而衢本可废”。但是，陈乐素不以为然。他看到，“衢”、“袁”优劣论争辩双方有一个共同点，即：袁本先出，衢本后出，而正是这一点是错误的。经过仔细研究，陈乐素得出结论：衢本是稿本，成书在前；袁本是定本，成书在后；两本著录书籍的范围不同，四卷本所录乃井度赠书，二十卷本所录则是晁公武的全部藏书，因此，二本应当并存，不可偏废，通过两书“解题”的比勘研究，可以考知晁公武个人思想及社会思想的变化发展。上述论述，推翻前人定论，将长期以来的“衢”、“袁”优劣的争论推向一个新境界，作出了令人信服的结论。
    陈乐素对《直斋书录解题》的研究，始于40年代。早在1946年，他就发表了《〈直斋书录解题〉陈振孙》一文，几十年后，陈乐素又发表了《略论〈直斋书录解题〉》一文。在前文中，陈乐素据多处题跋，首次指出，陈振孙本名“瑗”，因避宋理宗赵昀之讳，故更名为“振孙”。其后，从“述作”、“年历”、“言行”等三方面考索了陈振孙的事迹。在后文中，则从“政治影响”、“论人、论书”、“宋人重视地方志”、“《解题》出现了年谱”、“《解题》反映了南宋图书印行的盛况”、“《解题》中一些不应有的错误”、“《解题》的传本”、“《四库提要》与《书录解题》的关系”等方面对《书录解题》进行了研究。如此全面地研究一部目录书籍，对其价值可谓“榨取”殆尽，这是前人未曾做过而又很有价值的工作，在今天亦是值得学习和提倡的研究方法。
    《宋史》成书仓促，舛误甚多，尤以诸志为最。40年代起，对《宋史》诸志进行订补的，最有名的当推邓广铭《宋史职官志考正》、《宋史刑法志考正》。陈乐素则从1941年起，即潜心于《宋史·艺文志》的订补工作，先后刊布《〈宋史艺文志〉错误举例》等文，1946年，写成《宋史艺文志考异》初稿。1958至1964年，完成第一次修订，写出第二稿。1987年，开始第二次修订，但未能定稿，他去世后，由其子陈智超完成定本，定名为《〈宋史艺文志〉考证》，约50多万字。此书可谓陈乐素穷一生精力的呕心沥血之作。全书分为三篇：第一篇《宋史艺文志考异》，对《宋史艺文志》著录的9000多种书进行考订；第二篇《宋史艺文志误例》，分析各种错误的原因；第三篇《宋史艺文志研究札记》，是其研究心得或读书体会，还有存在的疑问。《宋史艺文志考证》作为《求是集》第三集，早在1991年底已由广东人民出版社发排，但迄今尚未见书。海内外宋史学界正企盼此书的早日问世。
    除《〈宋史艺文志〉考证》外，陈乐素研究《宋史》一书的文章还有《读〈宋史魏杞传〉》，其内容属于政治史，此不赘。
    综合上述三方面的内容，可以看到，陈乐素对宋代文献的研究做出了巨大贡献，在这方面，迄今尚无可比肩者。
    除对宋代文献研究的重大贡献外，陈乐素在宋代政治、经济等方面的研究也颇有成绩。
    陈乐素的第一篇宋史论文《宋徽宗谋复燕云之失败》，是研究宋代政治史的力作。此后发表的有关政治史的论文还有：《南宋定都临安的原因》（1947年）、《读〈宋史·魏杞传〉》（1948年）、《余靖奏议中所见北宋庆历时社会》（1948年）、 《流放岭南的元祐党人》（1982年）、《桂林石刻〈元祐党籍〉》（1983年）等。从内容看， 这些论文主要涉及两个时期：一是北宋中期政治，3篇；二是宋金和战，3篇。在这两段的研究中， 陈乐素都表现出他敏锐的目光和独到的史识。
    从“庆历新政”到熙丰、元祐党争，一直是宋史研究的热点。陈乐素的两篇有关论文，各具特色。《余靖奏议中所见北宋庆历时社会》一文，有3万多字，亦是一篇长篇力作。40多年后，有一位硕士生， 硕士论文亦以余靖为题，但仅写了2万多字，于此可见陈乐素用力之勤。在文中，陈乐素首先对余靖事迹在行状、墓志、神道碑及《宋史》、《东都事略》、《隆平集》3个本传的基础上做了增补， 并撰“余靖年表”。接着对余靖校史修书之事及其奏议的年月进行研究，列出余靖奏议篇目及奏上年月简表，并加以考订。然后，对余靖奏议中提及的“蛮乱”与“盗贼”情况进行研究。再研究“庆历时农民的负担”及余靖的态度。陈乐素在文内表达了对农民的深切同情，他写道：“中国的农民，在中国历史上可称最善良的分子。他们不但朴实勤劳，而且耐得人间至苦”。他引余靖奏议指出：“天下之民皆厌赋役之烦，不聊其生，至有父子夫妇携手赴井而死者”，他愤怒地写道：“把地方上生产力最强的农民调充地方上守卫，人民对国家尽责任了！最强壮的被征用，农村里便要减少大量生产力，再加上余氏所说‘诸色科率’的重压，而又要威胁他们日常生活的‘煎硷’，岂不是逼他们走上绝路吗？”他深刻地指出，所谓“庆历盛世”，实际是“百姓困敝”，不断发生“盗贼”、“蛮乱”、“叛乱”，实在是危机四伏。他在结论中说：“外患未尽去而内忧更甚的庆历时代，本是一个危局，然而历史上仍有‘治世’之称，这还是由于士大夫阶级中有自觉者”。“有这么一班人能为国家社会尽力，肯替人民说话，而说出的话曾被采纳，付诸实行，是以庆历虽危而称治”。陈乐素的这些见解，在当时是独特而有力的，今天读来，仍有很大启发意义，不失其价值。