在南宁陶氏应邀到各民众团体、机关、学校演讲，从各个方面阐述中国的出路问题。5月11日应白崇禧之请到广西军官学校讲《中国民族的解放运动》；5月16日出席广西大学校长马君武主持的各学术团体宴会，会上决定成立广西省文化界救国会；5月17日他在对广西妇女救国会和学生救国会的演讲中，希望广西各界“在李总司令领导之下，自动组织起来武装起来，积极抗日救国”（注：陶行知：《与广西妇女救国会、学生救国会全体委员、职员演讲大意》，《南宁民国日报》1936年5月18日。）；17日晚在南高师、东南大学、金陵大学、晓庄学校校友举行的茶会上，他告诫大家：“现在为大众幸福着手的，莫过于抗日救国，粉碎日本大陆政策！大家向这个目标进行，一定能找得共同的路”（注：腾起：《乐群社迎陶茶叙小记》，《南宁民国日报》1936年5月22日。），并同各界研究抗日宣传工作；20日陶氏与李宗仁同机到广州吊唁胡汉民；30日与《工商时报》记者谈国难教育问题时明确指出：“现教育制度与中国救亡运动不适合。我们要施用一种教育方法，唤起大众自动的组织起来，把一个半殖民地的中国，变成一个真正独立平等自由的中国”，认为“学生救亡运动，已转变为大众救亡运动，是愈遭压力愈有力量，决不会沉寂下去的”。（注：陶行知：《答香港〈工商时报〉记者》，《救亡情报》第4期，1936年5月30日。）
    5月31日，沈钧儒、宋庆龄、何香凝、邹韬奋及各地救亡团体代表在沪成立全国各界救国联合会，在广州开展抗日宣传和组织活动的陶氏被选委常务委员和执行委员。不久，李济深、陈铭枢、蔡廷锴与两广实力派陈济棠、李宗仁、白崇禧等人联合发动两广“六·一”事变，发表《抗日救国宣言》，准备挥军北上反蒋抗日，并成立广西各界抗日救国会。
    四是在救国会的领导下组建了国难教育社，团结一批教育工作者从事抗日宣传教育工作。该社1936年2月23日成立，陶当选为理事长，该社发起缘起即要实施救国会提出的《国难教育方案》，“完成我们民族解放斗争的伟大任务”。该社宣言中强调：“国难教育是民族解放斗争中最重要的工作……要求和全国各地类似国难教育社的组织和团体取得密切的联系……显露并廓清‘奴化教育’和买办教育的理论……积极参加并执行国难教育工作……并且在行动中，在实践中，使我们的理论更充实起来，更丰富起来。”（注：《发起组织国难教育社缘起》、《国难教育社成立宣言》，《生活教育》第3卷第2期，1936年3月16日。）
    国难教育社一成立陶即率该社同志到沪东沪西和浦东开办工人夜校、识字班、训练班等，每到一处就宣传“中国是遇着空前的国难，这严重的国难，小众已经解决不了，大众必得起来担负起救国的责任，中国才可以救……但是中国的大众受了小众的压迫剥削，从来没有时间、金钱、机会去把自己和民族的问题想通”。（注：陶行知：《大众教育与民族解放运动》，《大众教育》创刊号，1936年5月10日。）
    五是联络和支持一批抗日救国团体采取多种形式宣传和组织抗战。如支持新安旅行团到各地去宣传抗战，支持刘良模创办民众歌咏团用歌声宣传抗战，指导小先生组成小先生救国联合会，对那些伪装的民众运动，他又毫不隐瞒地加以揭露，1936年6月1日两广事变后广东某些军阀为伪装抗日，6月13日才收买部分民众举行抗日救国示威游行，陶则写短诗“假干，每人两毛。真干，捉进监牢”（注：陶行知：《广州“六一四”的民众运动》，《陶行知全集》第7卷，四川教育出版社1991年版，第590页。）加以揭露。他还写有《枪口向北》、《枪口向外》、《联合战线》等大众诗宣传抗战，让人们分清谁是假抗日，谁是真救国。
    六是参与发表了一些重要的宣言。1936年3月陶参与上海各界救国联合会发表对时局的紧急宣言，指出日本法西斯势力的进一步疯狂，斥责当局镇压学生运动，唤起同胞用铁和血同日本法西斯做殊死战（注：《上海各界救国联合会对时局的紧急宣言》，《生活教育》第3卷第3期，1936年4月1日。）；后又参与上海文化界揭露当局对救国运动的种种摧残伎俩（注：《上海文化界反对破坏救国运动宣言》，《生活教育》第3卷第4期，1936年4月16日。）；3月24日上海军警围捕复旦爱国学生，上海各界救国联合会发了抗议宣言；4月4日儿童节陶又支持劳苦儿童纪念会发表宣言，号召儿童起来联合全世界儿童来抗日救亡（注：《儿童节劳苦儿童纪念会宣言》，《生活教育》，第3卷第4期，1936年4月16日。）；5月参与上海各界救国联合会发表对五月纪念节的宣言，提出“要在五一团结以劳动者为基础的力量，要在五四五卅发扬传统的革命精神，要把过去五月所订的一切卖国条约，如二十一条……扯得粉碎”。（注：《上海各界救国联合会对五月纪念节宣言》，《生活教育》第3卷第7期，1936年6月1日。）
    6月1日陶氏参与全国各界救国联合会发表成立大会宣言，明确地把“促成全国各实力派合作抗敌”（注：《全国各界救国联合会成立大会宣言》，《救亡情报》第6期，1936年6月14日。）当成该会当时的主要任务。
    陶氏参加发表的宣言中影响最大的是他与沈钧儒、邹韬奋、章乃器联名发表的《四人宣言》，全称《团结御侮的几个基本条件与最低要求》。该宣言是潘汉年在约请陶氏、冯玉祥、李宗仁等讨论抗日民族统一战线问题的基础上，由胡愈知起草了一个告全国同胞书，交陶与邹韬奋一起讨论修改，陶、邹签名后又几经辗转，于7月15日正式发表。8月10日毛泽东就《四人宣言》致函邹、陶、章、沈及全国救国联合会，表示“同意你们的宣言纲领和要求，诚恳的愿意与你们的合作，以便如你们的纲领和要求上所提出的一样，来共同进行抗日救国的斗争”。（注：陶行知：《陶行知全集》第4卷，四川教育出版社1991年版，第183页。）史良后来在她的自述中说这个宣言“把整个救亡爱国运动引向了高潮”。
    《四人宣言》主要目的是争取团结国民党蒋介石抗日，由于陶是在最初起草的文件上签字，即所谓“摩登万言书，我名最先签”（注：陶行知：《团结御侮文件》，《陶行知全集》第7卷，四川教育出版社1991年版，第601页。），后因章乃器嫌文件太右而作了修改，所以陶后来到巴黎参加全欧华侨抗日联合会成立大会时又对这一宣言做了再度说明。（注：陶行知：《团结御侮的几个基本条件与最低要求之再度说明》，《救国时报》（巴黎）1936年10月5日。）
    一二九运动爆发后，陶氏就满腔热忱地奔波于各方，宣传抗战，为建立联合阵线做了大量工作。如同他在一首诗中所说：“你说我热烈。我是一块烧得通红的煤：要把吊儿郎当的少爷烧毁，再烧毁贪图安逸的小姐。把少爷小姐的灰，堆得一堆又一堆，拌一些儿水，塑成千军万马，用嘴儿一吹，都变成活龙活虎，冒着敌人的炮火向前追，要把他们赶出华北东北才肯回”。（注：陶行知：《一块煤炭》，《生活日报》1936年6月24日。）