1936年10月18日陶与陆璀赴伦敦。在伦敦陶拜访各界人士，讲演中国问题，写诗阐明“大家都行公道，和平自然来到。和平要化血本，帝国主义须滚，想为战神挖坟，先要民族平等”。（注：陶行知：《和平与战争》，《陶行知全集》第7卷，四川教育出版社1991年版，第670页。）11月3日他出席华侨、留学生举办的欢送会后离英赴美，一到美国就与中国学生抗日救国会和洗衣工人联合会建立了联系。
    11月23日，救国会领导人沈钧儒、章乃器、邹韬奋、王造时、史良、沙千里、李公朴“七君子”在上海被捕，陶也同时受到通缉，只因他在国外而未被捕。他在美得悉后，一方面与旅美侨界发表告海外同胞书，揭露当局的伎俩，要求立即释放“七君子”及马相伯先生，对日抗战，保障人民救国运动（注：《旅美华侨告海外同胞书》，《救国会》，中国社会科学出版社1981年10月版。）；另一方面以世界和平理事会执行委员身份，请英国会议员贝克领衔，向南京中央政府发出抗议电，希望释放救国领袖（注：《陶行知世界和平理事会营救中国七领袖》，香港《大众日报》1937年3月19日。）；此外还约请杜威等十余名世界知名学者给蒋介石等人发抗议电。
    西安事变发生后陶对国内局势变化极为关注，将各方面的反应摘在自己的备忘录里，明确表示“希望蒋先生平安回来”（注：陶行知：《倒退十年歌》，香港《大众日报》1937年3月19日。），并乘势做好联合侨界的工作，其中包括：到红十字会、女青年会等处演讲《远东问题》、《中国现状》，强调抛弃私见，认为“唯有傻瓜，救得中华”（注：陶行知：《傻瓜》，《陶行知全集》第7卷，四川教育出版社1991年版，第675页。）；1937年1月28日《纽约公报》发表了他写的一·二八儿歌9首，再次呼吁工农兵学商联合起来，1月31日他出席纽约华侨学校“一·二八”纪念会，在演讲时再做纪念歌16首，宣传建立联合战线。后来他又做诗阐明联合就不能“你怄气，我发怒”，而应“你造船，我造船，造得船来好摆渡”（注：陶行知：《相见难》，《陶行知全集》第7卷，四川教育出版社1991年版，第687-688页。），要相互谅解；1937年3月19日他强烈地呼吁，若再如此下去，则“再安没有内，再攘都是外”（注：陶行知：《安内攘外歌》，香港《大众日报》1937年3月19日。），希望“国共合作，亲如姊妹”（注：陶行知：《倒退十年歌》，香港《大众日报》1937年3月19日。）的局面再现。国共合作实现后他又写诗劝诫各方减少猜疑，否则“你以为，我以为，您我之间出了鬼……大家都想渡河，桥梁被鬼炸毁，扑弄通儿一齐掉下水”。（注：陶行知：《新华侨之出现》，香港《大众日报》1938年11月25日。）他与洗衣工联合会合作将印有“请不要卖日本货”的卡片放在洗好的衣袋里，并经常参加衣联的活动，向洗衣工讲抗日救国道理。
    陶氏身在国外却一直关注国内的情况，他给吴树琴写信动员她参加红十字会，为民族自由而战，并向她阐明日本帝国主义必败的道理：一是中国的团结持久战；二是日本国内民主力量的兴起；三是世界各国对日本进行道义上的谴责和经济上的封锁。（注：陶行知：《陶行知全集》第6卷，四川教育出版社1991年版，第625页。）他给儿子写信，要求他“把生命的火药装在大炮里，对准日本帝国主义轰炸”。（注：陶行知：《陶行知全集》第8卷，四川教育出版社1991年版，第455页。）并把他在国外捐得的款项、药品转运国内支持国内的抗战。当他从国内来信中听说胡适准备承认“满洲国”，立即致信胡适说“我不大相信，也不大放心，所以特来请教”。（注：陶行知：《陶行知全集》第8卷，四川教育出版社1991年版，第448页。）
    当读到国内报上傅斯年说“联合阵线为垃圾阵线”，陶自称“垃圾一份子”，写诗驳斥他们是“秦桧卖了国，岳飞变垃圾，强权欺弱小，公理变垃圾；独裁上了天，人民变垃圾”。（注：陶行知：《“垃圾”阵线的回答》，《陶行知全集》第7卷，第704页。）
    当陶得知杨虎城到了美国，便尽速从西雅图赶到旧金山想与杨会面，因杨此时带一秘书离开美国，陶只见到了杨夫人谢葆真并写诗相赠。在洛杉矶陶的演讲打动了白求恩，白求恩到他的住处与他进行交谈，表达了希望能来中国帮助抗战的愿望，陶向他介绍了中国抗战的情况，促成了白求恩前来中国帮助抗战，并为此献出宝贵的生命。
    在美期间陶利用多种渠道进行多种形式的宣传动员工作，到大学、餐馆、农村、剧院、教堂、及各种集会场合演讲，利用广播电台制作录音讲话，组织华侨抗日联合会、唱歌会等各种抗战团体。
    七七事变后国共合作抗战的局面真正形成，陶把工作的重点转向动员抵制日货和对日禁运上。他写信并做诗告诉国内同志，要把战场变做学堂，让日本士兵们“把自由的种子，带回东洋”（注：陶行知：《把战场变做学堂》，《战时教育》第1卷第12期，1938年1月5日。），大力称颂游击战；他到加拿大的温哥华向华人团体调查和演讲，并到加拿大国会演讲；到墨西哥进行调查和演讲并会见墨总统；出席美国大使馆纪念周并发表演讲。在加拿大演讲时陶氏说：“中国为之奋斗的理想和加拿大的理想是共同的，这种理想就是和平、自由、正义和民主……日本进攻的真正原因是企图独占中国的原料并得到更廉价的劳动力……中国的抗战不仅是生死存亡的斗争，它是不自由就受奴役的斗争”（注：陶行知：《中国的抗战是不自由就受奴役的斗争》，加拿大《太阳报》1938年4月2日。），通过这一系列活动争取各国对日禁运。他还与胡敦元、甘林霖等人发起组织中华经济研究会，研究美国对日的军输及各国如何援助中国抗战。他利用与杜威的师生关系发动杜威与爱因斯坦、甘地、罗曼罗兰、罗素等世界名流发表抵制日货宣言，“提议各国人民组织志愿的抵制日货运动，拒绝向日本出卖及运送军火，停止一切足以帮助日本侵略政策的对日合作，同时以一切可能的方法帮助中国进行救济，增强自卫”。（注：陶行知：《陶行知全集》第8卷，四川教育出版社1991年版，第454页。）陶从墨西哥回美国的路上得知加尔维斯敦有堆积如山的废铁要运往日本，便亲自前去考察，获得准确数字，进一步弄清美国输日的军火情况，便在洛杉矶的一次5000人的集会上用确凿的数据说：“日本在中国杀死一百万人的时候，有五十四万四千人是美国的军火帮助杀死的”，于是全场一致站起，表示禁运的决心。（注：陶行知：《美国的铁山》，《战时教育》第6卷第2期，1940年12月10日。）